Bynes părea să se așeze într-o nișă, jucând roluri ușoare și comice în comedii romantice largi. În 2005, a filmat „Love Wrecked” pentru Disney, dar din cauza unor oferte de distribuție neplăcute, filmul nu a fost lansat în Statele Unite până în 2007 și a fost difuzat doar pe canalul ABC Family. În „Love Wrecked”, Bynes a jucat rolul unei tinere care s-a trezit blocată pe o insulă pustie cu un star rock (Chris Carmack), dar care de fapt îl mințea în legătură cu locația lor, ca să poată petrece timp cu el.
În 2006 și 2007, Bynes a fost titular pentru o pereche de actualizări pentru adolescenți ale poveștilor clasice, care erau în vogă la acea vreme (amintim: „10 Things I Hate About You”, „O”, acea versiune ciudată pentru adolescenți a „Wuthering Heights”). „She’s the Man” a fost o actualizare a „Twelfth Night” de Shakespeare, cu Bynes jucând rolul Violei, de data aceasta pentru a se infiltra într-o școală pentru băieți pentru a urma o bursă de atletism. În anul următor, ea a jucat și în „Sydney White”, o actualizare modernă a „Snow White”. În două puncte ale intrigii din 2007, un site web „fierbinte sau nu” joacă un rol în acel film (un astfel de site web a servit drept punct de intrare pentru Facebook.com) și cei șapte pitici au fost transformați în șapte idioți.
Tot în 2007, Bynes a interpretat-o pe animata Penny Pingleton în versiunea muzicală a lui Adam Shankman a „Hairspray” de John Waters, unul dintre cele mai vizibile roluri ale ei până acum. Filmul a fost un succes masiv, câștigând peste 200 de milioane de dolari la box office, Bynes susținând vedete uriașe precum John Travolta, Christopher Walken, James Marsden, Michelle Pfeiffer și Queen Latifah.
Ultimul merit de actorie al lui Bynes a venit în 2010, când, la vârsta de 24 de ani, ea a jucat rolul rivalului prost al Emma Stone în „Easy A”, un semiriff modern din „The Scarlet Letter”. Deși „Easy A” a fost, de asemenea, un succes masiv, Bynes nu a mai apărut în nicio emisiune TV sau film de atunci.
Se pare că, în timp ce starul ei creștea, Bynes a avut propriile drame personale.
